Mit seinem Einsatz für die Gründung und die Belange der Freien Universität Berlin gehört Ernst Reuter zu den Gründungsvätern der Universität. 1948 konnte Reuter den Wunsch von Studierenden nach einer neuen Universität in seiner Position als Oberbürgermeister von Westberlin mit weiteren Persönlichkeiten realisieren. Als großer Befürworter dieser Idee leitete Reuter den Vorbereitenden Ausschuss ab Juni 1948 und brachte dabei seine bisherigen politischen und persönlichen Erfahrungen ein. Reuter verband sein Engagement für den Wiederaufbau der Stadt Berlin mit der Planung der neuen Universität. Sein Ziel war es, eine Stätte zu schaffen, in der frei gearbeitet und gedacht werden konnte und die frei von jeder aufgezwungenen Ideologie war. Reuter unterstützte die Planung der neuen Universität vor allem deswegen, weil es im Ostsektor keine Universität nach westlichen Standards gab. Die problematischen Zustände äußerten sich an der bestehenden Berliner Universität in Form von fragwürdigen Zulassungspraktiken sowie politischen Pflichtvorlesungen und gipfelten im willkürlichen Verschwinden und in Verhaftungen von Studierenden durch die sowjetische Geheimpolizei im März 1947.

Damit sich die Universität auch nach außen gut präsentieren ließ, bedurfte sie einer anerkannten Persönlichkeit als Rektor. So wandte sich Reuter selbst an den betagten Historiker Friedrich Meinecke und stellte diesem den Kunsthistoriker Edwin Redslob zur Seite. Bei der Eröffnungszeremonie am 4. Dezember 1948 hielt Reuter eine Rede, mit der er offiziell die Gründung der Freien Universität Berlin verkündete.

Auch nach der Gründung setzte sich Reuter weiterhin stark für die Freie Universität ein, indem er beispielsweise Fördermittel durch den Berliner Magistrat und die Regierung der Alt-Bundesrepublik Deutschland beschaffte. Auf seinen Reisen in den USA warb Reuter nicht nur für die Stadt Berlin, sondern nutzte die Gelegenheit auch, um sich für die neugegründete Universität zu engagieren. Als aus finanziellen Gründen eine Zusammenführung von der FU mit der Technischen Universität drohte, konnte Reuter den amerikanischen Hochkommissar John Jay McCloy bei einer eindrucksvollen Führung durch die neue FU davon abbringen. McCloy war von der neuen Universität so beeindruckt, dass er anschließend die bis dahin blockierten Zuschüsse bewilligte und unter anderem mit dafür sorgte, dass über Jahre erhebliche Spenden der Henry-Ford-Foundation in den Ausbau der Universität flossen. Am 1. November erhielt Reuter- zusammen mit dem Bundespräsidenten Theodor Heuss- die Ehrendoktorwürde der FU. Bis zu seinem Tod am 29. September 1953 blieb Ernst Reuter der Vorsitzende des Kuratoriums der Freien Universität Berlin.